Ab 1941 ermordete die SS planmäßig ganze Gruppen von Häftlingen. Im Rahmen der „Sonderbehandlung 14f13“ wurden insgesamt 571 kranke und invalide Häftlinge in den „Euthanasie“-Tötungsanstalten in Sonnenstein (Pirna) und Bernburg umgebracht. Die meisten von ihnen waren jüdische Häftlinge. Der größte Massenmord in der Geschichte Buchenwalds war eine Zusammenarbeit der SS mit Wehrmacht und Gestapo. In einem umgebauten Pferdestall unweit des Lagers ermordeten SS-Männer des „Kommandos 99“ seit Ende 1941 mindestens 8.000 sowjetische Kriegsgefangene. Auch abseits der Mordprogramme führte die Buchenwalder SS Hinrichtungen im Auftrag der Gestapo aus. Den rechtsfreien Raum des Konzentrationslagers nutzten zudem Pharmaunternehmen und medizinische Institute für ihre Zwecke. Gemeinsam mit der SS missbrauchten sie Häftlinge für Menschenversuche.
